在“沪学会”补习科时，李叔同从《诗经》、《楚辞》和古诗词中选出十三篇，配上西洋和日本音乐的曲调，连同中国戏曲中两段昆曲的译谱合编成《国学唱歌集》，于1905年刊行，供学校教学所用。其中，他作词配曲的《祖国歌》传遍了全国，成为最早的著名爱国歌曲。
丰子恺回忆：“我的少年时代，正是中国外患日逼的时期。……那时民间曾经有抵制美货、抵制日货、劝用国货等运动。我在小学里唱到这《祖国歌》的时候，正是劝用国货的时期。我唱到上下数千年，一脉延，文明莫与肩；纵横数万里，膏腴地，独享天然利的时候，和同学们肩了旗子排队到街上去宣传劝用国货时的情景，憬然在目。我们排队游行时唱着歌，李叔同先生的《祖国歌》正是其中之一。”
1906年，在日本的李叔同创办了我国第一本音乐刊物《音乐小杂志》。创刊号由他在日本编印后，寄回国内发行，其中除两幅插画和三篇文章为日本人所作外，封面设计、美术绘画、社论、乐史、乐歌、杂纂、词府各栏均由李一人以“息霜”的笔名包办。创刊号中的《我的国》一曲成为李叔同的又一首流传甚广的爱国歌曲。
李叔同一生写了90多首歌曲，他创作的《春游》、《送别》、《悲秋》、《伤春》、《晚钟》、《西湖》、《落花》等数十首乐歌，在大江南北流行数十年，久唱不衰。其中，《春游》是我国最早的合唱歌曲。
李叔同的《送别》至今流传，成为经典名曲。《送别》歌词清冷缱绻，人尽唏嘘 ：
长亭外，古道边，芳草碧连天
晚风拂柳笛声残，夕阳山外山
天之涯，地之角，知交半零落
人生难得是欢聚，唯有别离多
长亭外，古道边，芳草碧连天
问君此去几时还，来时莫徘徊
天之涯，地之角，知交半零落
一壶浊酒尽余欢，今宵别梦寒
李叔同在浙一师教授图画和音乐。这两门原本无足轻重的课程， 一下子成为全校最为看重的功课。学校的图画教室配备了特殊的设备（开天窗、有画架），音乐课也有独立专用的音乐教室，并置有大小五六十架风琴和两架钢琴。每到下午四时以后，满校都是琴声，图画教室不断有人作画，宛如一所艺术学校。课余时间，歌声琴声悠扬。曹聚仁回忆，那段时间，连他这素来对音乐没有兴趣的人，竟也“发疯地一早起来唱音阶”。
丰子恺在《中文名歌五十曲》序言中赞颂老师道：“西洋名曲所以传唱于全世界者，因为它们都有那样优美的旋律；而李先生有深大的心灵，又兼备文才与乐才，据我所知，中国能作曲又作歌的乐家，也只有先生一人。”
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