在这种情况下，艾哈迈迪﹣内贾德赢得了2005年举行的伊朗伊斯兰共和国总统大选，他的当选关系到德黑兰对美国政策的重新调整，特别是以下两个因素发生了变化。首先，艾哈迈迪·内贾德的崛起标志着保守派政治家和政治力量在伊朗政治中复苏，他们在伊朗伊斯兰共和国国内又被称作"原则主义者"。艾哈迈迪﹣内贾德就任时，一大批原则主义者，不仅包括新总统，也包括他在保守派中的主要对手和哈梅内伊作出判断：由于伊朗在后"9.11"事件和后萨达姆的中东地区影响力的增长，伊朗伊斯兰共和国讨价还价的能力也在日益加强。美国最终会为现实所迫，承认它必须与伊朗伊斯兰共和国实现和解，以避免在这一地区的战略失败。
其次，艾哈迈迪·内贾德继任时，伊朗的领导层认为核问题有独有的潜力将美国拉到谈判桌前，目的则是达成真正的战略谅解。因此，除了决定继续铀浓缩活动，德黑兰开始在核谈判中采取更加强硬的态度。它拒绝再次暂停铀浓缩活动，不论是作为谈判的前提条件，还是作为谈判的某种结果。伊朗还坚持，如果核问题要通过外交手段解决，那么美国和其他西方国家必须承认伊朗伊斯兰共和国的核权利，这包括铀浓缩的权利。在德黑兰看来，接受它的核计划将为西方接受它在地区政治秩序中的位置和国际事务中的角色开辟途径。这一新思路在艾哈迈迪﹣内贾德上任初期就已出现，其标志是对俄罗斯一个建议的回应。
俄罗斯建议伊朗与莫斯科合作进行核活动，但铀浓缩在俄罗斯境内由俄罗斯科学家进行，伊朗回应说它愿意在一个多国框架下实行自己的核计划，不过包括铀浓缩在内的整个核燃料循环活动必须在伊朗进行。
这次交流预示了艾哈迈迪·内贾德任期内伊朗核外交的方式。伊朗不再愿意讨论它该不该发展或者在何种程度上发展自己的核能力。从德黑兰具有的优势出发，主要议题应当是美国和其他国际参与者能参与和监督它的核活动。伊朗的政策制定者脑中的核交易与美国及其欧洲伙伴所倾向的核交易完全不同：伊朗的决策者期望，世界可以接受伊朗掌握全部民用核能力这一事实。
作为交换，伊朗将实质性地在某种意义上是前所未有地对其开放核设施。从2006年起，德黑兰就准备好在适当的条件下批准和实施《附加议定书》，并协商进一步的措施。伊朗期待这能增加其他国家信心，使后者认为可以控制与伊朗核燃料循环活动相关的核扩散风险。但是这些条件不但包括重新承认伊朗的铀浓缩权利，还包括接受伊朗伊斯兰共和国为伊朗合法政府，而华盛顿则一直不愿意承认这一点。哈梅内伊强烈支持这一更加强硬的立场。
因此，在艾哈迈迪·内贾德任总统期间，伊朗对美外交旨在建立一个组织双边会谈的"综合框架"，这一框架的目的是通过强调伊朗伊斯兰共和国的安全利益、承认其地区角色和使其国际地位正常化的方式，实现更本质的关系调整。
包括艾哈迈迪﹣内贾德及其主要对手在内的许多原则主义者认为，如果没有这样一个框架，伊朗领导人不可能对实现和解抱有信心。正如伊朗外交部长马努切赫尔·穆塔基2008年所言："在我走进一间屋子之前，我需要知道里面有些什么。"伊朗革命卫队创建时的指挥官穆哈辛雷扎伊在卸任之后，一直担任伊朗确定国家利益委员会的秘书长，并在伊朗的政治生活中成为一名重要人物。他也表达了同样的观点：伊朗应该从与美国关系的调整中获益，而不是"从调整中一无所获"。伊朗需要事先知道华盛顿是否对一个更积极的关系抱有严肃的态度。
为了推进这一计划，艾哈迈迪﹣内贾德两次亲自写信给小布什总统和奥巴马总统。他告诉我们这样的事在伊朗方面"并不是那么容易的"。
两位美国总统都没有对信件进行回应。事实上，小布什和奥巴马政府的高级官员嘲笑这两封信太长，并用其中使用的语言证明艾哈迈迪﹣内贾德"不理性"。更重要的是，在艾哈迈迪﹣内贾德任总统期间，伊朗伊斯兰共和国提出了数个与华盛顿全面对话的提议。但小布什和奥巴马政府都拒绝考虑这些提议。
在欧盟三国和俄罗斯的提议失败后，2006年年初，正在第二任期的小布什政府迫使国际原子能机构理事会将伊朗的核活动"报告"给了联合国安理会。中国和俄罗斯阻止在这一议题中使用"提交"这一表述，因为使用这一表述暗示已经出现了严重违反《不扩散核武器条约》的行为。
然而，国务卿康多莉扎．赖斯说服小布什总统，为了使华盛顿获得对伊朗实施国际制裁不可缺少的支持，美国需要实际参与到核外交中去。于是，在2006年春，与德黑兰就核问题对话的欧盟三国被伊核问题六方（P5+1）机制取代：即联合国安理会的五个常任理事国外加德国，以及欧盟的外交政策负责人哈维尔·索拉纳。
尽管伊核问题六方机制最终将美国带入了核外交已建立的渠道之内，小布什政府继续坚持将伊朗暂停铀浓缩活动作为美国参与会谈的条件，而德黑兰不再准备这么做。华盛顿还坚持任何可接受的谈判结果必须停止伊朗的核燃料循环活动，而伊朗伊斯兰共和国也不会接受这一条件。
小布什团队还拒绝将核谈判嵌入更广的美伊和解进程之中，后者对于德黑兰来说是严肃外交的必要条件。
因此，为了使美国正式同意加入与伊朗对话的伊核问题六方机制，欧盟三国同意削弱，在德黑兰看来本已有缺陷的提议。就这一点而言，将欧盟三国原先在2005年8月提出的激励方案和伊核问题六方于2006年6月推出的新方案做一个比较是有益的。两份文件中的经济和科技合作方案大多数都是相似的，事实上部分段落几乎一模一样。但是在安全议题上，两份文件却有着巨大的差别。
2005年的欧盟三国方案向伊朗伊斯兰共和国保证，签字的西方国家不会攻击或颠覆伊朗，甚至将帮助伊朗抵抗攻击；这一方案接下来还承诺合作建立"互信机制和地区安全安排"，同时还包括一个地区性无大规模杀伤性武器区域。但因为小布什政府拒绝参与提供消极安全保证，更不用说积极安全保障了。对于伊朗伊斯兰共和国来说，美国支持的2006
年的伊核问题六方的方案几乎没有涉及安全议题。在美国的坚持下，较早方案中对安全问题更完整的表述被删除了。
2006年8月，伊朗在对伊核问题六方提议的正式回复中表达了它对新方案存有异议，同时也表示自己希望建立一个更广泛的协商框架。
伊朗拒绝将暂停核燃料循环活动作为对话的前提，即使在上一个月的安理会决议已经要求它暂停铀浓缩活动。德黑兰希望能进一步强化方案中关于安全问题的部分这一要求需要讨论更宽泛的非核议题，比如，伊朗在地区中的角色，它与华盛认定的恐怖主义组织之间的联系，它对阿富汗和伊拉克等主要地区冲突所持的政策，也需要讨论美国对于伊朗伊斯兰共和国的最终意图。伊朗还寻求明确承认《不扩散核武器条约》中提及的"不可剥夺的权利"：伊朗可以使用包括铀浓缩在内的民用核技术。除了这些要求，伊朗还要求得到更多关于伊核问题六方提议中经济和技术合作的细节，包括时间、特定条款的实质，以及美国关于终止多边和单边制裁的意愿。
在伊核问题六方方案出台后，美国再一次试图操纵伊朗政治家，它试图通过伊核问题六方会谈中的代表索拉纳劝说伊朗首席核谈判代表阿里．拉里贾尼，使他影响艾哈迈迪﹣内贾德，让伊朗能够按照美国的条件参与会谈。但是德黑兰内部就成功协商的条件达成了强有力的共识，西方试图绕开这些条件的努力是失败的。在美国的推动下，安理会在2006年末授权对伊朗实施国际制裁，在2007年扩大了制裁，并在2008年对制裁加以重新确认。然而德黑兰继续保持强硬的态度。它不会以暂停自己的核计划作为谈判的条件，相反，伊朗将为它的核计划增加筹码。
与此同时，在2008年5月伊朗外长穆塔基致联合国秘书长潘基文的一封信中，德黑兰重申它寻求一个谈判的"全面框架"。这一努力也没有使华盛顿改变主意。在伊核问题六方机制其他成员的压力下，小布什政府在2008年6月同意修改此前的激励方案。它同时同意高级外交官威廉．伯恩斯，他取代尼克·伯恩斯出任负责政治事务的助理国务卿，出席伊核问题六方机制的会议，提出新的解决方案，然而威廉．伯恩斯被华盛顿禁止发表任何意见。这一修订方案更多提及了政治和安全议题。但是在关于伊朗伊斯兰共和国安全的特定核心议题上，这份文件仅仅重申了各国"在《联合国宪章》的要求下，不在国际关系中使用或威胁使用武力危害任何国家的领土完整和政治独立，或采取任何不符合《联合国宪章》的手段"。
对德黑兰来说，这很难说是令人满意的。尽管没有任何安理会决议授权对伊拉克的入侵，美国和英国还是这么干了。除非华盛顿和伦敦准备承认它们对伊拉克的入侵违反了《联合国宪章》所规定的义务，这一修改过的激励方案没有提供有意义的保证，使英美将来不会"使用或威胁使用武力危害（伊朗伊斯兰共和国的）领土完整或政治独立"。
在小布什总统任期结束时，与美国就核问题对话的经验再次向伊朗领导人肯定了在参与严肃外交前明确华盛顿对伊朗伊斯兰共和国最终意图的重要性。这一观点很大程度上限定了德黑兰对贝拉克．奥巴马总统的回应。
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